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2003年，在《國光之政(zheng)》中飾演(yan)坂(ban)上(shang)晉作出(chu)道。

2004年，主演(yan)是枝裕和執導的劇情片(pian)《無人知曉》，飾演(yan)被父母拋棄(qi)的四(si)個孩子中的長子明(ming)，獲得第(di)57屆戛納國際電(dian)影(ying)節主競賽單元最(zui)佳男演(yan)員獎，成為戛納史上(shang)最(zui)年少的影(ying)帝，也是首位獲得這項榮譽的日(ri)本人。該片(pian)被日(ri)本電(dian)影(ying)旬報評(ping)為年度(du)最(zui)佳作品，柳樂優彌也囊括了國內(nei)電(dian)影(ying)界的各種新人演(yan)員獎，在《時代(dai)》雜志亞(ya)洲版的“2004 Asia’s Heroes”評(ping)選中榜上(shang)有名。

2005年，主演(yan)改編于真實事件的(de)劇(ju)情片《星星少(shao)年》，飾演(yan)少(shao)年馴象師小川哲(zhe)夢(meng)。

2006年(nian)，主演改編(bian)自山(shan)田詠美同名小說的(de)青(qing)春愛情(qing)片《蜜糖與調(diao)味(wei)：風味(wei)絕佳》，飾演在加油站工(gong)作的(de)山(shan)下志郎。

2007年，為動(dong)畫電影《天(tian)才嘉年華》中渡(du)邊信一(yi)郎執導的「BABY BLUE」單元配音。

2008年，主演堤幸(xing)彥執導的(de)喜(xi)劇片《繃(beng)帶俱樂部(bu)》，飾演建立“繃(beng)帶俱樂部(bu)”，為有(you)傷痛的(de)人進(jin)行療傷的(de)少年迪諾（井出(chu)埜(ye)辰耶(ye)）。出(chu)版(ban)了小說《不停止(zhi)的(de)雨》。

2009年，主(zhu)演清水(shui)崇執導(dao)的恐怖片《戰栗迷宮3D》。

2010年(nian)，主演(yan)(yan)根據山田茜同名(ming)小說改編的(de)(de)愛情片(pian)《一切化作海(hai)》，飾演(yan)(yan)生長在(zai)不幸家庭(ting)中(zhong)的(de)(de)17歲少年(nian)大高光(guang)治。主演(yan)(yan)推理(li)劇《TOKYO23 生存(cun)城市》，飾演(yan)(yan)夢想成為格斗(dou)家的(de)(de)青年(nian)新井升。

2011年，主演手機劇(ju)《交錯(cuo)的9個殺(sha)意》，飾(shi)(shi)演登(deng)山隊(dui)員崎谷真人。在推(tui)理(li)劇(ju)《LADY~最后的犯罪(zui)心理(li)分析官~》中飾(shi)(shi)演IQ140的高智商死(si)囚巽聰史。

2012年，主演根(gen)據村上春樹原著改編(bian)、由(you)蜷川(chuan)幸(xing)雄執導的(de)舞臺劇《海(hai)邊的(de)卡夫卡》，在(zai)2012年5月3日到5月20日期間演出。

2013年，主演(yan)(yan)劇情片(pian)《能不能原諒你(ni)，我想(xiang)想(xiang)看》，飾演(yan)(yan)從事回收廢紙業的(de)18歲青年野口(kou)隆(long)太郎。在(zai)李相(xiang)日(ri)執(zhi)(zhi)導的(de)動作片(pian)《不可饒恕》中飾演(yan)(yan)為了豐(feng)厚獎金(jin)投身戰爭(zheng)的(de)澤田五郎。在(zai)日(ri)向寺太郎執(zhi)(zhi)導的(de)劇情片(pian)《長崎的(de)天(tian)空下》中飾演(yan)(yan)暗戀女主角的(de)廣瀨勇(yong)一(yi)。

2014年，主(zhu)(zhu)演(yan)(yan)福田(tian)(tian)(tian)雄(xiong)一執(zhi)導的深夜劇《青(qing)色(se)火焰(yan)》，飾(shi)演(yan)(yan)原型為島本(ben)和彥的漫(man)畫(hua)家焰(yan)燃。主(zhu)(zhu)演(yan)(yan)根據(ju)中(zhong)(zhong)村文則(ze)同(tong)名小(xiao)說改編的推理電(dian)影《最后一命》，飾(shi)演(yan)(yan)年幼時期(qi)被卷(juan)入一場悲慘(can)事件的明瀨桂人。在豐田(tian)(tian)(tian)利晃執(zhi)導的漫(man)改動(dong)作片《熱血高校3》中(zhong)(zhong)飾(shi)演(yan)(yan)鈴蘭之(zhi)王強羅徹(che)。在改編自真鍋昌(chang)平同(tong)名漫(man)畫(hua)的劇情片《暗(an)金丑島君2》中(zhong)(zhong)飾(shi)演(yan)(yan)苦力(li)工人蝦沼。在穿越歷史劇《信(xin)長(chang)協奏曲》中(zhong)(zhong)飾(shi)演(yan)(yan)織(zhi)田(tian)(tian)(tian)信(xin)長(chang)的弟(di)弟(di)織(zhi)田(tian)(tian)(tian)信(xin)行。

2015年，主演(yan)(yan)(yan)根據杉(shan)浦日向(xiang)子(zi)同名(ming)漫畫改編的(de)(de)動作片《合葬》，飾(shi)演(yan)(yan)(yan)加入(ru)德川慶喜護衛隊(dui)的(de)(de)秋(qiu)津極，該(gai)片入(ru)圍第39屆蒙特利(li)爾國際電影(ying)節主競賽單元。在醫療劇《純(chun)白》中(zhong)(zhong)飾(shi)演(yan)(yan)(yan)外(wai)科醫生仲野孝太郎。在NHK晨(chen)間劇《希》中(zhong)(zhong)飾(shi)演(yan)(yan)(yan)中(zhong)(zhong)國料理(li)店(dian)老板的(de)(de)兒子(zi)池(chi)畑大輔。參演(yan)(yan)(yan)漫改電影(ying)《變(bian)態(tai)假(jia)面：變(bian)態(tai)危(wei)機》。

2016年(nian)，主演真利子(zi)哲也(ye)(ye)執(zhi)導(dao)的(de)(de)劇情(qing)片(pian)《錯(cuo)亂的(de)(de)一代(dai)》，飾演終日(ri)尋釁鬧事的(de)(de)少年(nian)蘆原(yuan)泰良，獲(huo)(huo)得第90屆(jie)日(ri)本電(dian)影旬(xun)報獎(jiang)(jiang)(jiang)最(zui)(zui)佳(jia)(jia)男主角(jiao)獎(jiang)(jiang)(jiang)和第38屆(jie)橫濱電(dian)影節(jie)最(zui)(zui)佳(jia)(jia)男主角(jiao)獎(jiang)(jiang)(jiang)，該片(pian)也(ye)(ye)入選(xuan)旬(xun)報年(nian)度十佳(jia)(jia)電(dian)影第四名(ming)(ming)。在青春劇《寬松世(shi)代(dai)又如(ru)何》中飾演11連敗的(de)(de)大學復(fu)讀生(sheng)道上萬里部，獲(huo)(huo)得第89屆(jie)日(ri)劇學院賞最(zui)(zui)佳(jia)(jia)男配(pei)角(jiao)獎(jiang)(jiang)(jiang)。參演福田雄(xiong)一執(zhi)導(dao)的(de)(de)喜劇電(dian)影《任俠野郎(lang)》和改編自同名(ming)(ming)小說的(de)(de)劇情(qing)電(dian)影《粉與(yu)灰(hui)》。客串(chuan)深夜劇《勇者義彥與(yu)被(bei)引導(dao)的(de)(de)七人》，飾演桃太郎(lang)的(de)(de)同伴猴(hou)子(zi)。

2017年，在(zai)(zai)倫理劇(ju)《媽媽，不當你的女兒(er)可(ke)以(yi)嗎？》中飾(shi)(shi)演(yan)建(jian)筑公司職(zhi)員松島太一。在(zai)(zai)愛(ai)情劇(ju)《弗(fu)蘭肯斯坦之戀》中飾(shi)(shi)演(yan)與(yu)怪物結下深厚友(you)誼的大學生稻(dao)庭圣哉。在(zai)(zai)NHK大河劇(ju)《女城主直(zhi)虎》中飾(shi)(shi)演(yan)盜賊團伙頭目(mu)龍云(yun)丸(wan)。在(zai)(zai)《銀魂》真(zhen)(zhen)人版電(dian)影中飾(shi)(shi)演(yan)真(zhen)(zhen)選組副長(chang)土(tu)方十四郎。